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四代核電：高溫氣冷堆乏燃料后處理的思考( 二 )

核電生活百科



基于高溫氣冷堆球型乏燃料元件的結構特點，其“再循環”后處理方案主要流程如圖所示，首先是基體石墨的破碎（一級破碎）、去除（一級旋流），然后是外層熱解碳層、碳化硅層和內層熱解碳層的破碎（二級磨蝕）、去除（二級高精旋流），最后是鈾、釷等氧化物的溶解提取工藝 。
高溫氣冷堆乏燃料“再循環”戰略中破碎分級分離開相關高溫氣冷堆二氧化鈾核芯，直接進入后處理主工藝中進行后處理鈾钚產品分離 。當然后處理主工藝技術可分為使用水溶液的濕法和不使用水溶液的干法 。濕法主要有溶劑萃取法、離子交換法和沉淀法等 。其中，溶劑萃取法中的普雷克斯（Purex）流程是當今后處理的主流技術 。
進入新世紀以來，主要核能國家均投入大量人力物力開展干法后處理技術研究，并將主要精力集中在熔鹽體系的干法后處理流程開發上 。由于目前干法流程中乏燃料的熔解過程或揮發過程會造成嚴重的設備腐蝕，因此離工業應用尚有很長一段距離 。
此外，針對高溫氣冷堆燃耗深等特點，美、日、俄、印、韓等國對非水法超臨界流體后處理技術進行了探索開發 。該技術具有萃取速率快、過程簡單、能大量減少二次廢液的優點 。清華大學核研院正在開展研究，將電化學法解體石墨與超臨界流體萃取結合用于高溫氣冷堆乏燃料后處理，技術可行性得到初步驗證 。
由于高溫氣冷堆乏燃料燃耗深、放射性強、裂片產物多，需對傳統方法進行適應性研究，以達到各工藝分部接口實現無縫銜接，并滿足放射源屏蔽及尾氣處理系統的要求 。目前國內外在這方面開展的工作相對較少 。
【四代核電：高溫氣冷堆乏燃料后處理的思考】總之，高溫氣冷堆乏燃料結構復雜、燃耗深，采用“再循環”中的關鍵技術問題，主要包括石墨的去除、熱解碳層的去除、碳化硅的去除和鈾、釷氧化物的后處理等工藝技術 。當前，國內外尚無成熟的經驗可以借鑒，需要深入的研究高溫氣冷堆乏燃料后處理工藝流程 。

高溫氣冷堆乏燃料后處理關鍵技術方向“再循環”方案中石墨的破碎、去除方法主要有碾碎法、焚燒法、強酸溶解法和脈沖法等 。碾碎法是采用滾筒式或錘式破碎機進行機械破碎，然后根據石墨碎片和包覆顆粒粒度和密度的差異進行分離，最后直接將石墨作為低放廢物進行處理 。
該方法最為簡單，易于操作，但易造成碳化硅層破碎，釋放出的裂變產物氣體和夾雜的鈾、釷等氧化物顆粒需要進一步處理，較為困難 。
焚燒法可分為固定床焚燒、循環流化床焚燒、激光焚燒等 。固定床焚燒技術需要石墨塊具有足夠大的比表面積，燃燒室具有較高的蓄熱性能，需要良好的供氧率和燃燒溫度，技術難度大，對燃燒條件要求高，否則會造成CO濃度非常高；其缺點是處理效率一般較低，燃燒速度較慢，目前尚未實現工程應用 。
循環流化床焚燒技術是將石墨破碎后放入循環流化床鍋爐內進行焚燒處理，國際上法國應用了循環流化床焚燒技術處理石墨碎片 。
激光焚燒技術是根據石墨形狀控制激光束的位置，對指定的區域進行焚燒；其優點是石墨不需要提前破碎，激光束溫度易控，其它污染物不需要分揀，可通過光學窗口遠程控制，缺點是焚燒效率低，速度慢 。

強酸溶解法是采用90%濃硫酸溶解破碎的石墨和氧化鈾的混合物，然后采用真空抽濾法過濾出含鈾溶液，分離出石墨粉末；其優點是分離石墨和浸取鈾、釷等氧化物可同時進行，步驟簡單，但需要考慮分離設備的耐壓問題與腐蝕問題 。
脈沖法則采用高壓脈沖電流對乏燃料石墨球進行破碎 。該法為近年興起的新方法，處理過程中不產生廢氣，較為先進，但是脈沖電流的控制條件苛刻，相關設備的研制較為復雜，尚處于實驗階段 。
高溫氣冷堆乏燃料后處理方案中的另一難點是熱解碳層的去除和碳化硅層的破碎分離 。乏燃料元件的石墨去除后，整個乏燃料的質量減少95%左右，體積顯著降低 。如采用焚燒法、強酸法時，乏燃料熱解碳層同時被處理掉 。如采用碾碎法時，利用高溫水蒸氣可去除熱解碳層，但是需要考慮生成物中產生的放射性元素14C以及放射性很強氣溶膠處理 。
碳化硅層在高溫下不分解，硬度大，難以溶解在強酸溶液中，去除技術方案有機械粉碎法、氣流噴射粉碎法、化學反應法等 。其中，日本核燃料公司在高溫氣冷堆燃料元件生產中發展的盤式破碎機，該設備可用于包覆燃料顆粒碳化硅層的破碎，當固定輪和轉動輪間的間隙為0.6mm時，100%破碎包覆碳化硅層，基本不引起二氧化鈾核芯的破碎 。

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